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科研进展

2021年07月22日
中国科大近红外响应型形貌异质结光阳极研究取得新进展

将太(tai)阳(yang)能直接(jie)转化(hua)(hua)为化(hua)(hua)学(xue)(xue)燃(ran)料(liao)(liao)提供了一种存储可(ke)再生能源的(de)方法。然而,光(guang)(guang)电(dian)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(PEC)制(zhi)氢的(de)实(shi)际应用(yong)依然受阻于(yu)其低的(de)能量(liang)转换效(xiao)率(lv)。目前,越来越多的(de)半导(dao)体可(ke)以作为光(guang)(guang)阳(yang)极材料(liao)(liao)。但是,这些半导(dao)体一般具有宽的(de)带隙,这将他们的(de)光(guang)(guang)谱(pu)吸(xi)收范(fan)围(wei)限制(zhi)在紫外(wai)光(guang)(guang)区(qu)(UV,<400 nm)和(he)可(ke)见(jian)光(guang)(guang)区(qu)(可(ke)见(jian),400-700 nm)。考虑(lv)到红外(wai)光(guang)(guang)(IR,>700 nm)占了太(tai)阳(yang)光(guang)(guang)能量(liang)的(de)50%左右,将材料(liao)(liao)的(de)光(guang)(guang)谱(pu)吸(xi)收范(fan)围(wei)扩展至红外(wai)区(qu)有助于(yu)器件的(de)效(xiao)率(lv)逼近(jin)Shockley-Queisser效(xiao)率(lv)。

窄带隙半导体具备近红外光谱吸收能力,其中具备大的吸收截面积和长载流子寿命的窄带隙半导体拥有成为近红外活性光电极的潜力。然而,窄带隙半导体中的电子-声子相互作用会导致光生载流子的寿命变短,这会导致催化剂表面的光生空穴浓度降低,进而降低了表面氧化反应发生的概率。至今,近红外光活性光阳极的光电转换效率(IPCE)始终难以提高。

近日,中国科学技术大学俞书宏院士团队基于窄带隙半导体材料设计了一种具有近红外活性的晶格匹配的形貌异质结光阳极材料,所研制的异质结表现出优异的光电化学(PEC)制氢性能。相关成果以“Boosting photoelectrochemical efficiency by near-infrared-active lattice-matched morphological heterojunctions”为题于7月14日发表在《自然•通讯》上(Nature Communications 2021, 12, 4296)。

研究人员设计了一种具有晶格匹配的形貌异质结的BiSeTe三元合金基光阳极(图1),该电极的光谱吸收范围扩展到了1100 nm,其光电化学制氢的能量转换效率得以改善。晶格匹配的形貌异质结由于避免了晶格失配的影响而降低了界面缺陷的存在,有利于降低光生载流子的复合速率,这为提高光电极的能量转换效率提供了方向。实验证明,异质结的存在提高了光生载流子的分离效率,进而延长了载流子的寿命。因此,在近红外光下,BST-MHs光阳极的IPCE(在800 nm下为36%)和光电流密度(在0.75 VRHE下为3.7 mA cm-2)均展现出了优异的性能(图2)。

1. BST-MHs的形貌与组分表征。(a)BST-MHs的TEM图像。(b)BST-MHs的AFM图像。(c)BST-MHs的暗场STEM图像和EDS元素面分布图像,选取的为Bi-M(蓝色),Se-K(红色)和Te-L(黄色)信号。(d)BST-MHs的切片示意图。(e, f)界面处的TEM图像和HRTEM图像。(g, h, i)图c中绿框内纳米管的HRTEM图像、FFT图像和反转FFT图像。(j, k, l)图c中蓝框内纳米片的HRTEM图像、FFT图像和反转FFT图像。(m, n, o)图c中黄框内界面的HRTEM图像、FFT图像和反转FFT图像。

2. 光阳极的PEC性能。(a, b)BST-MHs、BST-NTs、BST-NSs和BST-NTs + BST-NSs光阳极的电流-电压曲线(a)和IPCE(b)。(c)不同光阳极的电化学阻抗谱。(d,e)BST-MHs、BST-NTs、BST-NSs和BST-NTs + NSs光阳极在NIR光下的瞬态电流-时间曲线(d)和瞬态电流分析曲线(e),测试电压为0.60 VRHE。(f)BST/CoSeTe-2%光阳极的稳定性测试。

这项研究(jiu)提出了一种具有(you)近红(hong)外(wai)活(huo)性的(de)(de)(de)形貌异质(zhi)结(jie)的(de)(de)(de)构筑策略。由纳米(mi)管(guan)和纳米(mi)片(pian)构成的(de)(de)(de)晶格匹配(pei)的(de)(de)(de)形貌异质(zhi)结(jie)对近红(hong)外(wai)光的(de)(de)(de)表现出极高的(de)(de)(de)吸(xi)收能(neng)力并且拥有(you)出色(se)的(de)(de)(de)载(zai)流子(zi)分离能(neng)力。通过将窄带隙(xi)半导体的(de)(de)(de)优势整(zheng)合到晶格匹配(pei)的(de)(de)(de)形貌异质(zhi)结(jie)中,这项研究(jiu)为设计有(you)效的(de)(de)(de)近红(hong)外(wai)活(huo)性的(de)(de)(de)光电化学器件提供了新的(de)(de)(de)可能(neng)性。

该项研究(jiu)(jiu)受到国家(jia)自(zi)然(ran)科学基金(jin)委创(chuang)新研究(jiu)(jiu)群体、国家(jia)自(zi)然(ran)科学基金(jin)重点基金(jin)、中国科学院前沿科学重点研究(jiu)(jiu)项目(mu)、合(he)肥大科学中心(xin)卓越用户(hu)基金(jin)等资助。

附论文链接:


(合肥微尺度物质科学研究中心、化学与材料科学学院、科研部)

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